हकुस्त-1 (HKUST-1): Difference between revisions

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[[File:HKUST-1 activated.png|thumb|Frameनिर्जन HKUST-1 की कार्य संरचना। गोले ढांचे की संरचना के भीतर दो अलग-अलग प्रकार के छिद्रों का प्रतिनिधित्व करते हैं। नीला: धातु, लाल: ऑक्सीजन, काला: कार्बन।]]
[[File:HKUST-1 activated.png|thumb|उजाड़ HKUST-1 की रूपरेखा संरचना। गोले ढांचे की संरचना के भीतर दो अलग-अलग प्रकार के छिद्रों का प्रतिनिधित्व करते हैं। नीला: धातु, लाल: ऑक्सीजन, काला: कार्बन।]]
[[File:HKUST-1 paddlewheel hydrated.png|thumb|हाइड्रेटेड अवस्था में HKUST-1 संरचना की पैडलव्हील इकाई (द्वितीयक भवन इकाई)। अक्षीय स्थिति में प्रत्येक धातु केंद्र के लिए एक पानी के अणु का समन्वय किया जाता है।]]
[[File:HKUST-1 paddlewheel hydrated.png|thumb|हाइड्रेटेड अवस्था में HKUST-1 संरचना की पैडलव्हील इकाई (द्वितीयक भवन इकाई)। अक्षीय स्थिति में प्रत्येक धातु केंद्र के लिए एक जल के अणु का समन्वय किया जाता है।]]
[[File:HKUST-1 paddlewheel desolvated.png|thumb|निर्जलित अवस्था में HKUST-1 संरचना की पैडलव्हील इकाई (द्वितीयक भवन इकाई)। धातु केंद्रों पर अक्षीय स्थिति पर कब्जा नहीं किया जाता है (= समन्वित रूप से असंतृप्त साइट, CUS)।]]HKUST-1 (HKUST ⇒ हांगकांग विज्ञान और प्रौद्योगिकी विश्वविद्यालय),<ref name=":0">{{Cite journal|last=Chui|first=S. S.|date=1999-02-19|title=A Chemically Functionalizable Nanoporous Material [Cu3(TMA)2(H2O)3]n|journal=Science|volume=283|issue=5405|pages=1148–1150|doi=10.1126/science.283.5405.1148|pmid=10024237|bibcode=1999Sci...283.1148C}}</ref> जिसे MOF-199 भी कहा जाता है,<ref>{{Cite journal|last1=Britt|first1=D.|last2=Tranchemontagne|first2=D.|last3=Yaghi|first3=O. M.|date=2008-08-19|title=Metal-organic frameworks with high capacity and selectivity for harmful gases|journal=Proceedings of the National Academy of Sciences|language=en|volume=105|issue=33|pages=11623–11627|doi=10.1073/pnas.0804900105|issn=0027-8424|pmc=2575308|pmid=18711128|bibcode=2008PNAS..10511623B|doi-access=free }}</ref> मेटल-ऑर्गेनिक फ्रेमवर्क|मेटल-ऑर्गेनिक फ्रेमवर्क (MOFs) की श्रेणी की सामग्री है। धातु-कार्बनिक ढांचे [[क्रिस्टल]]ीय सामग्री हैं, जिसमें तीन आयामों में विस्तारित समन्वय जटिल उद्देश्यों को दोहराने के लिए धातुएं [[लिगेंड]] (तथाकथित लिंकर अणु) से जुड़ी होती हैं। HKUST-1 ढांचा डिमेरिक धातु इकाइयों से बना है, जो ट्राइमेसिक एसिड | बेंजीन-1,3,5-ट्राईकार्बोक्सिलेट लिंकर अणुओं से जुड़े हैं। पैडलव्हील इकाई धातु केंद्रों के समन्वय वातावरण का वर्णन करने के लिए आमतौर पर इस्तेमाल किया जाने वाला संरचनात्मक रूप है और इसे HKUST-1 संरचना की द्वितीयक भवन इकाई (SBU) भी कहा जाता है। पैडलव्हील चार बेंजीन-1,3,5-ट्राईकार्बोक्सिलेट लिंकर्स अणुओं से बना है, जो दो धातु केंद्रों को जोड़ता है। हाइड्रेटेड अवस्था में पैडलव्हील इकाई की अक्षीय स्थिति में दो धातु केंद्रों में से प्रत्येक के लिए एक पानी के अणुओं का समन्वय किया जाता है, जो आमतौर पर तब पाया जाता है जब सामग्री को हवा में संभाला जाता है। एक सक्रियण प्रक्रिया (हीटिंग, [[खालीपन]]) के बाद, इन पानी के अणुओं को हटाया जा सकता है (निर्जलित अवस्था) और धातु परमाणुओं पर समन्वय स्थल खाली छोड़ दिया जाता है। इस निर्लिप्त समन्वय स्थल को समन्वित रूप से असंतृप्त साइट (CUS) कहा जाता है और इसे अन्य अणुओं द्वारा एक्सेस किया जा सकता है।
[[File:HKUST-1 paddlewheel desolvated.png|thumb|निर्जलित अवस्था में HKUST-1 संरचना की पैडलव्हील इकाई (द्वितीयक भवन इकाई)। धातु केंद्रों पर अक्षीय स्थिति पर कब्जा नहीं किया जाता है (= समन्वित रूप से असंतृप्त साइट, CUS)।]]'''HKUST-1''' (HKUST ⇒ हांगकांग विज्ञान और प्रौद्योगिकी विश्वविद्यालय),<ref name=":0">{{Cite journal|last=Chui|first=S. S.|date=1999-02-19|title=A Chemically Functionalizable Nanoporous Material [Cu3(TMA)2(H2O)3]n|journal=Science|volume=283|issue=5405|pages=1148–1150|doi=10.1126/science.283.5405.1148|pmid=10024237|bibcode=1999Sci...283.1148C}}</ref> जिसे MOF-199 भी कहा जाता है,<ref>{{Cite journal|last1=Britt|first1=D.|last2=Tranchemontagne|first2=D.|last3=Yaghi|first3=O. M.|date=2008-08-19|title=Metal-organic frameworks with high capacity and selectivity for harmful gases|journal=Proceedings of the National Academy of Sciences|language=en|volume=105|issue=33|pages=11623–11627|doi=10.1073/pnas.0804900105|issn=0027-8424|pmc=2575308|pmid=18711128|bibcode=2008PNAS..10511623B|doi-access=free }}</ref> धातु-जैविक ढांचे  (MOFs) की श्रेणी में महत्वपूर्ण है। धातु-जैविक ढांचे क्रिस्टलीय पदार्थ हैं, जिसमें धातुएं लिगैंड् (तथाकथित लिंकर अणु) से जुड़ी होती हैं, जो तीन आयामों में विस्तारित समन्वय उद्देश्यों को दोहराती हैं। HKUST-1 ढांचा डाइमेरिक धातु इकाइयों से बना है, जो बेंजीन-1,3,5-ट्राईकार्बोक्सिलेट लिंकर अणुओं से जुड़े हुए हैं। पैडलव्हील इकाई धातु केंद्रों के समन्वय वातावरण का वर्णन करने के लिए सामान्यतः उपयोग किया जाने वाला संरचनात्मक रूप है और इसे HKUST-1 संरचना की द्वितीयक भवन इकाई (SBU) भी कहा जाता है। पैडलव्हील चार बेंजीन-1,3,5-ट्राईकार्बोक्सिलेट लिंकर्स अणुओं से बना है, जो दो धातु केंद्रों को जोड़ता है। हाइड्रेटेड अवस्था में पैडलव्हील इकाई की अक्षीय स्थिति में दो धातु केंद्रों में से प्रत्येक के लिए एक जल के अणुओं का समन्वय किया जाता है, जो सामान्यतः तब पाया जाता है जब सामग्री को हवा में संभाला जाता है। एक सक्रिय प्रक्रिया (ताप , निर्वात) के बाद, इन जल के अणुओं को हटाया जा सकता है और निर्जलित अवस्था उत्पन्न की जा सकती है और धातु परमाणुओं पर समन्वय स्थल खाली छोड़ दिया जाता है। इस निर्लिप्त समन्वय स्थल को समन्वित रूप से असंतृप्त साइट (CUS) कहा जाता है और इसे अन्य अणुओं द्वारा एक्सेस किया जा सकता है।


== संरचनात्मक अनुरूप ==
== संरचनात्मक अनुरूप ==


=== मोनोमेटैलिक HKUST-1 अनुरूप ===
=== मोनोमेटैलिक HKUST-1 अनुरूप ===
घन<sup>2+</sup> पहले संश्लेषित HKUST-1 सामग्री में धातु केंद्र के रूप में इस्तेमाल किया गया था,<ref name=":0" />लेकिन HKUST-1 संरचना अन्य धातुओं से भी प्राप्त की गई थी। सबसे अधिक उपयोग की जाने वाली धातुओं का [[ऑक्सीकरण अवस्था]] + II है, जिसके परिणामस्वरूप एक तटस्थ समग्र ढांचा होता है। [[वैलेंस (रसायन विज्ञान)]] धातुओं (ऑक्सीकरण अवस्था +3) के मामले में, समग्र ढांचे को सकारात्मक रूप से चार्ज किया जाता है और चार्ज की क्षतिपूर्ति और चार्ज तटस्थता की गारंटी देने के लिए [[आयनों]] की आवश्यकता होती है।<ref name=":4" /><ref name=":5" /><ref name=":6" />
पहले संश्लेषित HKUST-1 सामग्री में Cu<sup>2+</sup> का उपयोग धातु केंद्र के रूप में इस्तेमाल किया गया था,<ref name=":0" /> लेकिन HKUST-1 संरचना को अन्य धातुओं के साथ भी प्राप्त किया गया था। सबसे अधिक उपयोग की जाने वाली धातुओं की [[ऑक्सीकरण अवस्था]] + II है, जिसके परिणामस्वरूप एक तटस्थ समग्र ढांचा होता है। त्रिसंयोजक धातुओं (ऑक्सीकरण अवस्था +3) के मामले में, समग्र ढांचे को धनावेश रूप से आवेशित किया जाता है और आवेश की क्षतिपूर्ति और आवेश तटस्थता की गारंटी देने के लिए ऋणायनो की आवश्यकता होती है।<ref name=":4" /><ref name=":5" /><ref name=":6" />
{| class="wikitable"
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|+Overview of monometallic HKUST-1 analogs
|+मोनोमेटैलिक HKUST-1 अनुरूप का अवलोकन
!Metal center and
!धातु केंद्र और
oxidation state
ऑक्सीकरण अवस्था
!Year of first
!प्रथम प्रकाशन
publication
 
!Alternative
का वर्ष
name
!विकल्प नाम
!Citation
!उद्धरण
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|Cu<sup>2+</sup>
|Cu<sup>2+</sup>
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=== मिश्रित-धातु HKUST-1 अनुरूप ===
=== मिश्रित-धातु HKUST-1 अनुरूप ===
मोनोमेटैलिक HKUST-1 एनालॉग्स के अलावा, कई मिश्रित-धातु HKUST-1 सामग्रियों को संश्लेषित किया गया था, जिसमें दो धातुओं को क्रिस्टलोग्राफिक रूप से समतुल्य पदों पर फ्रेमवर्क संरचना में शामिल किया गया है। संश्लेषण (प्रत्यक्ष संश्लेषण) के लिए दोनों धातुओं का उपयोग करके या धातु-कार्बनिक ढांचे # पोस्ट-सिंथेटिक संशोधन | पोस्ट-सिंथेटिक धातु-विनिमय का उपयोग करके दो धातुओं का समावेश प्राप्त किया जा सकता है। पोस्ट-सिंथेटिक धातु विनिमय के लिए, पहले चरण में एक मोनोमेटैलिक HKUST-1 सामग्री को संश्लेषित किया जाता है। इसके बाद, इस मोनोमेटैलिक HKUST-1 को दूसरी धातु वाले घोल में निलंबित कर दिया जाता है, जिसके परिणामस्वरूप मिश्रित धातु HKUST-1 के ढांचे में धातु केंद्रों का आदान-प्रदान होता है।
मोनोमेटैलिक HKUST-1 अनुरूप के अलावा, कई मिश्रित-धातु HKUST-1 सामग्रियों को संश्लेषित किया गया था, जिसमें दो धातुओं को क्रिस्टलोग्राफिक रूप से समतुल्य पदों पर रूपरेखा संरचना में सम्मिलित किया गया है। संश्लेषण (प्रत्यक्ष संश्लेषण) के लिए दोनों धातुओं का उपयोग करके या पोस्ट-कृत्रिम धातु-विनिमय का उपयोग करके दो धातुओं का समावेश प्राप्त किया जा सकता है। पोस्ट-कृत्रिम धातु विनिमय के लिए, पहले चरण में एक मोनोमेटैलिक HKUST-1 सामग्री को संश्लेषित किया जाता है। इसके बाद, इस मोनोमेटैलिक HKUST-1 को दूसरी धातु वाले घोल में निलंबित कर दिया जाता है, जिसके परिणामस्वरूप मिश्रित धातु HKUST-1 के ढांचे में धातु केंद्रों का आदान-प्रदान होता है।
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|+Overview of mixed-metal HKUST-1 analogs
|+मिश्रित-धातु HKUST-1 अनुरूपों का अवलोकन
!Metal centers and
!धातु केंद्र और
oxidation states
ऑक्सीकरण अवस्था
!Metal ratios
!धातु अनुपात
[-]
[-]
!Synthesis method
!संश्लेषण विधि
!Citation
!उद्धरण
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|<ref>{{Cite journal|last1=Jee|first1=Bettina|last2=Eisinger|first2=Konrad|last3=Gul-E-Noor|first3=Farhana|last4=Bertmer|first4=Marko|last5=Hartmann|first5=Martin|last6=Himsl|first6=Dieter|last7=Pöppl|first7=Andreas|date=2010-10-07|title=Continuous Wave and Pulsed Electron Spin Resonance Spectroscopy of Paramagnetic Framework Cupric Ions in the Zn(II) Doped Porous Coordination Polymer Cu 3− x Zn x (btc) 2|journal=The Journal of Physical Chemistry C|language=en|volume=114|issue=39|pages=16630–16639|doi=10.1021/jp105955w|issn=1932-7447}}</ref>
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ball milling (mechanochemical)
बॉल मिलिंग (मैकेनोकेमिकल)
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|Post-synthetic metal-exchange
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बॉल मिलिंग (मैकेनोकेमिकल)
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=== सैद्धांतिक रूप से गणना की गई HKUST-1 अनुरूप ===
=== सैद्धांतिक रूप से गणना की गई HKUST-1 अनुरूप ===
कई HKUST-1 एनालॉग्स को पहले ही संश्लेषित किया जा चुका है, लेकिन कई शोध समूहों ने सैद्धांतिक गणनाओं के माध्यम से HKUST-1 संरचना के गुणों की जांच की है।<ref>{{Cite journal|last1=Ketrat|first1=Sombat|last2=Maihom|first2=Thana|last3=Wannakao|first3=Sippakorn|last4=Probst|first4=Michael|last5=Nokbin|first5=Somkiat|last6=Limtrakul|first6=Jumras|date=2017-11-20|title=Coordinatively Unsaturated Metal–Organic Frameworks M 3 (btc) 2 (M = Cr, Fe, Co, Ni, Cu, and Zn) Catalyzing the Oxidation of CO by N 2 O: Insight from DFT Calculations|journal=Inorganic Chemistry|language=en|volume=56|issue=22|pages=14005–14012|doi=10.1021/acs.inorgchem.7b02143|pmid=29083883|issn=0020-1669}}</ref><ref>{{Cite journal|last1=Maihom|first1=Thana|last2=Probst|first2=Michael|last3=Limtrakul|first3=Jumras|date=2019|title=Computational study of the carbonyl–ene reaction between formaldehyde and propylene encapsulated in coordinatively unsaturated metal–organic frameworks M 3 (btc) 2 (M = Fe, Co, Ni, Cu and Zn)|url=http://xlink.rsc.org/?DOI=C8CP06841K|journal=Physical Chemistry Chemical Physics|language=en|volume=21|issue=5|pages=2783–2789|doi=10.1039/C8CP06841K|pmid=30667007|bibcode=2019PCCP...21.2783M|s2cid=58540449 |issn=1463-9076}}</ref><ref name=":7">{{Cite journal|last1=Parkes|first1=Marie V.|last2=Sava Gallis|first2=Dorina F.|last3=Greathouse|first3=Jeffery A.|last4=Nenoff|first4=Tina M.|date=2015-03-26|title=Effect of Metal in M 3 (btc) 2 and M 2 (dobdc) MOFs for O 2 /N 2 Separations: A Combined Density Functional Theory and Experimental Study|journal=The Journal of Physical Chemistry C|language=en|volume=119|issue=12|pages=6556–6567|doi=10.1021/jp511789g|osti=1184990|issn=1932-7447}}</ref><ref name=":8">{{Cite journal|last1=Hu|first1=Tian-ding|last2=Jiang|first2=Yan|last3=Ding|first3=Yi-hong|date=2019|title=Computational screening of metal-substituted HKUST-1 catalysts for chemical fixation of carbon dioxide into epoxides|url=http://xlink.rsc.org/?DOI=C9TA02455G|journal=Journal of Materials Chemistry A|language=en|volume=7|issue=24|pages=14825–14834|doi=10.1039/C9TA02455G|s2cid=182378185 |issn=2050-7488}}</ref><ref name=":9" /><ref name=":10" />इस उद्देश्य के लिए, अतिरिक्त धातु केंद्रों को सैद्धांतिक स्तर पर ढांचे में शामिल किया गया था, जिनका उपयोग संश्लेषण (जैसे Sc, V, Ti, W, Cd) के लिए नहीं किया गया है।<ref name=":7" /><ref name=":8" />विभिन्न अन्य धातुओं (जैसे W, Re, Os, Ir, Pt, Au) के संयोजन में Cu युक्त मिश्रित-धातु HKUST-1 पर सैद्धांतिक अध्ययन भी रिपोर्ट किया गया, जिनमें से कई धातु संयोजनों को संश्लेषित नहीं किया गया है।<ref name=":9">{{Cite journal|last1=Zhang|first1=Qiuju|last2=Cao|first2=Lujie|last3=Li|first3=Baihai|last4=Chen|first4=Liang|date=2012|title=Catalyzed activation of CO2 by a Lewis-base site in W–Cu–BTC hybrid metal organic frameworks|url=http://xlink.rsc.org/?DOI=c2sc20521a|journal=Chemical Science|language=en|volume=3|issue=9|pages=2708|doi=10.1039/c2sc20521a|issn=2041-6520}}</ref><ref name=":10">{{Cite journal|last1=Dong|first1=Xiuqin|last2=Liu|first2=Xiuyu|last3=Chen|first3=Yifei|last4=Zhang|first4=Minhua|date=March 2018|title=Screening of bimetallic M-Cu-BTC MOFs for CO2 activation and mechanistic study of CO2 hydrogenation to formic acid: A DFT study|journal=Journal of CO2 Utilization|language=en|volume=24|pages=64–72|doi=10.1016/j.jcou.2017.11.014}}</ref>
कई HKUST-1 एनालॉग्स को पहले ही संश्लेषित किया जा चुका है, लेकिन कई शोध समूहों ने सैद्धांतिक गणनाओं के माध्यम से HKUST-1 संरचना के गुणों की जांच की है।<ref>{{Cite journal|last1=Ketrat|first1=Sombat|last2=Maihom|first2=Thana|last3=Wannakao|first3=Sippakorn|last4=Probst|first4=Michael|last5=Nokbin|first5=Somkiat|last6=Limtrakul|first6=Jumras|date=2017-11-20|title=Coordinatively Unsaturated Metal–Organic Frameworks M 3 (btc) 2 (M = Cr, Fe, Co, Ni, Cu, and Zn) Catalyzing the Oxidation of CO by N 2 O: Insight from DFT Calculations|journal=Inorganic Chemistry|language=en|volume=56|issue=22|pages=14005–14012|doi=10.1021/acs.inorgchem.7b02143|pmid=29083883|issn=0020-1669}}</ref><ref>{{Cite journal|last1=Maihom|first1=Thana|last2=Probst|first2=Michael|last3=Limtrakul|first3=Jumras|date=2019|title=Computational study of the carbonyl–ene reaction between formaldehyde and propylene encapsulated in coordinatively unsaturated metal–organic frameworks M 3 (btc) 2 (M = Fe, Co, Ni, Cu and Zn)|url=http://xlink.rsc.org/?DOI=C8CP06841K|journal=Physical Chemistry Chemical Physics|language=en|volume=21|issue=5|pages=2783–2789|doi=10.1039/C8CP06841K|pmid=30667007|bibcode=2019PCCP...21.2783M|s2cid=58540449 |issn=1463-9076}}</ref><ref name=":7">{{Cite journal|last1=Parkes|first1=Marie V.|last2=Sava Gallis|first2=Dorina F.|last3=Greathouse|first3=Jeffery A.|last4=Nenoff|first4=Tina M.|date=2015-03-26|title=Effect of Metal in M 3 (btc) 2 and M 2 (dobdc) MOFs for O 2 /N 2 Separations: A Combined Density Functional Theory and Experimental Study|journal=The Journal of Physical Chemistry C|language=en|volume=119|issue=12|pages=6556–6567|doi=10.1021/jp511789g|osti=1184990|issn=1932-7447}}</ref><ref name=":8">{{Cite journal|last1=Hu|first1=Tian-ding|last2=Jiang|first2=Yan|last3=Ding|first3=Yi-hong|date=2019|title=Computational screening of metal-substituted HKUST-1 catalysts for chemical fixation of carbon dioxide into epoxides|url=http://xlink.rsc.org/?DOI=C9TA02455G|journal=Journal of Materials Chemistry A|language=en|volume=7|issue=24|pages=14825–14834|doi=10.1039/C9TA02455G|s2cid=182378185 |issn=2050-7488}}</ref><ref name=":9" /><ref name=":10" />इस उद्देश्य के लिए, अतिरिक्त धातु केंद्रों को सैद्धांतिक स्तर पर ढांचे में सम्मिलित किया गया था, जिनका उपयोग संश्लेषण के लिए नहीं किया गया है (जैसे Sc, V, Ti, W, Cd) ।<ref name=":7" /><ref name=":8" /> विभिन्न अन्य धातुओं (जैसे W, Re, Os, Ir, Pt, Au) के संयोजन में Cu युक्त मिश्रित-धातु HKUST-1 पर सैद्धांतिक अध्ययन भी रिपोर्ट किया गया, जिनमें से कई धातु संयोजनों को संश्लेषित नहीं किया गया है।<ref name=":9">{{Cite journal|last1=Zhang|first1=Qiuju|last2=Cao|first2=Lujie|last3=Li|first3=Baihai|last4=Chen|first4=Liang|date=2012|title=Catalyzed activation of CO2 by a Lewis-base site in W–Cu–BTC hybrid metal organic frameworks|url=http://xlink.rsc.org/?DOI=c2sc20521a|journal=Chemical Science|language=en|volume=3|issue=9|pages=2708|doi=10.1039/c2sc20521a|issn=2041-6520}}</ref><ref name=":10">{{Cite journal|last1=Dong|first1=Xiuqin|last2=Liu|first2=Xiuyu|last3=Chen|first3=Yifei|last4=Zhang|first4=Minhua|date=March 2018|title=Screening of bimetallic M-Cu-BTC MOFs for CO2 activation and mechanistic study of CO2 hydrogenation to formic acid: A DFT study|journal=Journal of CO2 Utilization|language=en|volume=24|pages=64–72|doi=10.1016/j.jcou.2017.11.014}}</ref>




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Latest revision as of 17:14, 27 April 2023

उजाड़ HKUST-1 की रूपरेखा संरचना। गोले ढांचे की संरचना के भीतर दो अलग-अलग प्रकार के छिद्रों का प्रतिनिधित्व करते हैं। नीला: धातु, लाल: ऑक्सीजन, काला: कार्बन।
हाइड्रेटेड अवस्था में HKUST-1 संरचना की पैडलव्हील इकाई (द्वितीयक भवन इकाई)। अक्षीय स्थिति में प्रत्येक धातु केंद्र के लिए एक जल के अणु का समन्वय किया जाता है।
निर्जलित अवस्था में HKUST-1 संरचना की पैडलव्हील इकाई (द्वितीयक भवन इकाई)। धातु केंद्रों पर अक्षीय स्थिति पर कब्जा नहीं किया जाता है (= समन्वित रूप से असंतृप्त साइट, CUS)।

HKUST-1 (HKUST ⇒ हांगकांग विज्ञान और प्रौद्योगिकी विश्वविद्यालय),[1] जिसे MOF-199 भी कहा जाता है,[2] धातु-जैविक ढांचे (MOFs) की श्रेणी में महत्वपूर्ण है। धातु-जैविक ढांचे क्रिस्टलीय पदार्थ हैं, जिसमें धातुएं लिगैंड् (तथाकथित लिंकर अणु) से जुड़ी होती हैं, जो तीन आयामों में विस्तारित समन्वय उद्देश्यों को दोहराती हैं। HKUST-1 ढांचा डाइमेरिक धातु इकाइयों से बना है, जो बेंजीन-1,3,5-ट्राईकार्बोक्सिलेट लिंकर अणुओं से जुड़े हुए हैं। पैडलव्हील इकाई धातु केंद्रों के समन्वय वातावरण का वर्णन करने के लिए सामान्यतः उपयोग किया जाने वाला संरचनात्मक रूप है और इसे HKUST-1 संरचना की द्वितीयक भवन इकाई (SBU) भी कहा जाता है। पैडलव्हील चार बेंजीन-1,3,5-ट्राईकार्बोक्सिलेट लिंकर्स अणुओं से बना है, जो दो धातु केंद्रों को जोड़ता है। हाइड्रेटेड अवस्था में पैडलव्हील इकाई की अक्षीय स्थिति में दो धातु केंद्रों में से प्रत्येक के लिए एक जल के अणुओं का समन्वय किया जाता है, जो सामान्यतः तब पाया जाता है जब सामग्री को हवा में संभाला जाता है। एक सक्रिय प्रक्रिया (ताप , निर्वात) के बाद, इन जल के अणुओं को हटाया जा सकता है और निर्जलित अवस्था उत्पन्न की जा सकती है और धातु परमाणुओं पर समन्वय स्थल खाली छोड़ दिया जाता है। इस निर्लिप्त समन्वय स्थल को समन्वित रूप से असंतृप्त साइट (CUS) कहा जाता है और इसे अन्य अणुओं द्वारा एक्सेस किया जा सकता है।

संरचनात्मक अनुरूप

मोनोमेटैलिक HKUST-1 अनुरूप

पहले संश्लेषित HKUST-1 सामग्री में Cu2+ का उपयोग धातु केंद्र के रूप में इस्तेमाल किया गया था,[1] लेकिन HKUST-1 संरचना को अन्य धातुओं के साथ भी प्राप्त किया गया था। सबसे अधिक उपयोग की जाने वाली धातुओं की ऑक्सीकरण अवस्था + II है, जिसके परिणामस्वरूप एक तटस्थ समग्र ढांचा होता है। त्रिसंयोजक धातुओं (ऑक्सीकरण अवस्था +3) के मामले में, समग्र ढांचे को धनावेश रूप से आवेशित किया जाता है और आवेश की क्षतिपूर्ति और आवेश तटस्थता की गारंटी देने के लिए ऋणायनो की आवश्यकता होती है।[3][4][5]

मोनोमेटैलिक HKUST-1 अनुरूप का अवलोकन
धातु केंद्र और

ऑक्सीकरण अवस्था

प्रथम प्रकाशन

का वर्ष

विकल्प नाम उद्धरण
Cu2+ 1999 Cu3BTC2

CuBTC

[1][6]
Mo2+ 2006 TUDMOF-1 [7]
Fe2+/3+ 2007 [5]
Cr2+ 2010 [8]
Ni2+ 2011 [9]
Zn2+ 2011 [10]
Ru2+/3+ 2011 [4]
Mn2+ 2012 [11]
Fe2+ 2012 [11]
Co2+ 2012 [11]
Fe3+ 2014 [3]
Ru2+ 2016 [12]
Fe2+ 2019 [13]


मिश्रित-धातु HKUST-1 अनुरूप

मोनोमेटैलिक HKUST-1 अनुरूप के अलावा, कई मिश्रित-धातु HKUST-1 सामग्रियों को संश्लेषित किया गया था, जिसमें दो धातुओं को क्रिस्टलोग्राफिक रूप से समतुल्य पदों पर रूपरेखा संरचना में सम्मिलित किया गया है। संश्लेषण (प्रत्यक्ष संश्लेषण) के लिए दोनों धातुओं का उपयोग करके या पोस्ट-कृत्रिम धातु-विनिमय का उपयोग करके दो धातुओं का समावेश प्राप्त किया जा सकता है। पोस्ट-कृत्रिम धातु विनिमय के लिए, पहले चरण में एक मोनोमेटैलिक HKUST-1 सामग्री को संश्लेषित किया जाता है। इसके बाद, इस मोनोमेटैलिक HKUST-1 को दूसरी धातु वाले घोल में निलंबित कर दिया जाता है, जिसके परिणामस्वरूप मिश्रित धातु HKUST-1 के ढांचे में धातु केंद्रों का आदान-प्रदान होता है।

मिश्रित-धातु HKUST-1 अनुरूपों का अवलोकन
धातु केंद्र और

ऑक्सीकरण अवस्था

धातु अनुपात

[-]

संश्लेषण विधि उद्धरण
Cu2+ / Zn2+ 0.99 : 0.01 प्रत्यक्ष संश्लेषण [14]
0.99 : 0.01

0.97 : 0.03

0.95 : 0.05

0.90 : 0.10

0.79 : 0.21

[15]
0.95 : 0.05

0.90 : 0.10

प्रत्यक्ष संश्लेषण

बॉल मिलिंग (मैकेनोकेमिकल)

[16]
Cu2+ / Ni2+ 0.70 : 0.30

0.50 : 0.50

0.20 : 0.80

प्रत्यक्ष संश्लेषण [17]
Cu2+ / Ru3+ 0.92 : 0.08 प्रत्यक्ष संश्लेषण [18]
Cu2+ / Ag+ not reported पोस्ट-कृत्रिम धातु विनिमय [19]
Cu2+ / Mn2+ 0.94 : 0.06 पोस्ट-कृत्रिम धातु विनिमय [20]
Cu2+ / Fe3+ 0.86 : 0.14 पोस्ट-कृत्रिम धातु विनिमय [20]
Cu2+ / Co2+ 0.74 : 0.26 पोस्ट-कृत्रिम धातु विनिमय [20]
Cu2+ / Pd2+ 0.91 : 0.09

0.86 : 0.14

0.80 : 0.20

प्रत्यक्ष संश्लेषण [21]
0.81 : 0.19

0.59 : 0.41

[22]
Ru2+/3+ / Rh2+ 0.95 : 0.05

0.89 : 0.11

0.79 : 0.21

0.47 : 0.53

0.24 : 0.76

0.03 : 0.97

प्रत्यक्ष संश्लेषण [23]
Cu2+ / Fe3+ 0.69 : 0.31 प्रत्यक्ष संश्लेषण [24]
Cu2+ / Zn2+ / Mo6+ 0.80 : 0.15 : 0.05

0.70 : 0.15 : 0.15

0.55 : 0.15 : 0.30

प्रत्यक्ष संश्लेषण


बॉल मिलिंग (मैकेनोकेमिकल)

[16]


सैद्धांतिक रूप से गणना की गई HKUST-1 अनुरूप

कई HKUST-1 एनालॉग्स को पहले ही संश्लेषित किया जा चुका है, लेकिन कई शोध समूहों ने सैद्धांतिक गणनाओं के माध्यम से HKUST-1 संरचना के गुणों की जांच की है।[25][26][27][28][29][30]इस उद्देश्य के लिए, अतिरिक्त धातु केंद्रों को सैद्धांतिक स्तर पर ढांचे में सम्मिलित किया गया था, जिनका उपयोग संश्लेषण के लिए नहीं किया गया है (जैसे Sc, V, Ti, W, Cd) ।[27][28] विभिन्न अन्य धातुओं (जैसे W, Re, Os, Ir, Pt, Au) के संयोजन में Cu युक्त मिश्रित-धातु HKUST-1 पर सैद्धांतिक अध्ययन भी रिपोर्ट किया गया, जिनमें से कई धातु संयोजनों को संश्लेषित नहीं किया गया है।[29][30]


संदर्भ

  1. ↑ 1.0 1.1 1.2 Chui, S. S. (1999-02-19). "A Chemically Functionalizable Nanoporous Material [Cu3(TMA)2(H2O)3]n". Science. 283 (5405): 1148–1150. Bibcode:1999Sci...283.1148C. doi:10.1126/science.283.5405.1148. PMID 10024237.
  2. ↑ Britt, D.; Tranchemontagne, D.; Yaghi, O. M. (2008-08-19). "Metal-organic frameworks with high capacity and selectivity for harmful gases". Proceedings of the National Academy of Sciences (in English). 105 (33): 11623–11627. Bibcode:2008PNAS..10511623B. doi:10.1073/pnas.0804900105. ISSN 0027-8424. PMC 2575308. PMID 18711128.
  3. ↑ 3.0 3.1 Sotnik, S. A.; Kolotilov, S. V.; Kiskin, M. A.; Dobrokhotova, Zh. V.; Gavrilenko, K. S.; Novotortsev, V. M.; Eremenko, I. L.; Imshennik, V. K.; Maksimov, Yu. V.; Pavlishchuk, V. V. (April 2014). "Synthesis, crystal structure, and physicochemical properties of the new metal-organic framework — the iron(iii) complex with benzene-1,3,5-tricarboxylate". Russian Chemical Bulletin (in English). 63 (4): 862–869. doi:10.1007/s11172-014-0522-x. ISSN 1066-5285. S2CID 95858713.
  4. ↑ 4.0 4.1 Kozachuk, Olesia; Yusenko, Kirill; Noei, Heshmat; Wang, Yuemin; Walleck, Stephan; Glaser, Thorsten; Fischer, Roland A. (2011). "Solvothermal growth of a ruthenium metal–organic framework featuring HKUST-1 structure type as thin films on oxide surfaces". Chemical Communications (in English). 47 (30): 8509–11. doi:10.1039/c1cc11107h. ISSN 1359-7345. PMID 21716991.
  5. ↑ 5.0 5.1 Xie, Linhua; Liu, Shuxia; Gao, Chaoying; Cao, Ruige; Cao, Jianfang; Sun, Chunyan; Su, Zhongmin (2007-08-15). "Mixed-Valence Iron(II, III) Trimesates with Open Frameworks Modulated by Solvents". Inorganic Chemistry (in English). 46 (19): 7782–7788. doi:10.1021/ic062273m. ISSN 0020-1669. PMID 17696421.
  6. ↑ Min Wang, Qing; Shen, Dongmin; Bülow, Martin; Ling Lau, Miu; Deng, Shuguang; Fitch, Frank R; Lemcoff, Norberto O; Semanscin, Jessica (2002-09-16). "Metallo-organic molecular sieve for gas separation and purification". Microporous and Mesoporous Materials (in English). 55 (2): 217–230. doi:10.1016/S1387-1811(02)00405-5.
  7. ↑ Kramer, Markus; Schwarz, Ulrich; Kaskel, Stefan (2006). "Synthesis and properties of the metal-organic framework Mo3(BTC)2 (TUDMOF-1)". Journal of Materials Chemistry (in English). 16 (23): 2245. doi:10.1039/b601811d. ISSN 0959-9428.
  8. ↑ Murray, Leslie J.; Dinca, Mircea; Yano, Junko; Chavan, Sachin; Bordiga, Silvia; Brown, Craig M.; Long, Jeffrey R. (2010-06-16). "Highly-Selective and Reversible O 2 Binding in Cr 3 (1,3,5-benzenetricarboxylate) 2". Journal of the American Chemical Society (in English). 132 (23): 7856–7857. doi:10.1021/ja1027925. ISSN 0002-7863. PMID 20481535.
  9. ↑ Maniam, Palanikumar; Stock, Norbert (2011-06-06). "Investigation of Porous Ni-Based Metal–Organic Frameworks Containing Paddle-Wheel Type Inorganic Building Units via High-Throughput Methods". Inorganic Chemistry (in English). 50 (11): 5085–5097. doi:10.1021/ic200381f. ISSN 0020-1669. PMID 21539354.
  10. ↑ Feldblyum, Jeremy I.; Liu, Ming; Gidley, David W.; Matzger, Adam J. (2011-11-16). "Reconciling the Discrepancies between Crystallographic Porosity and Guest Access As Exemplified by Zn-HKUST-1". Journal of the American Chemical Society (in English). 133 (45): 18257–18263. doi:10.1021/ja2055935. ISSN 0002-7863. PMID 22011056.
  11. ↑ 11.0 11.1 11.2 Zhang, Zhenjie; Zhang, Linping; Wojtas, Lukasz; Eddaoudi, Mohamed; Zaworotko, Michael J. (2012-01-18). "Template-Directed Synthesis of Nets Based upon Octahemioctahedral Cages That Encapsulate Catalytically Active Metalloporphyrins". Journal of the American Chemical Society (in English). 134 (2): 928–933. doi:10.1021/ja208256u. ISSN 0002-7863. PMID 22208770.
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