पैलेडियम हाइड्राइड

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दुर्ग हाइड्राइड धात्विक पैलेडियम है जिसमें क्रिस्टल लैटिस के भीतर पर्याप्त मात्रा में हाइड्रोजन होता है। इसके नाम के बावजूद, यह एक आयनिक हाइड्राइड नहीं है, बल्कि धात्विक हाइड्रोजन के साथ पैलेडियम का एक मिश्र धातु है जिसे PdH लिखा जा सकता है।x. कमरे के तापमान पर, पैलेडियम हाइड्राइड्स में दो क्रिस्टलीय चरण, α और β (कभी-कभी α' कहा जाता है) हो सकते हैं। शुद्ध α-चरण x <0.017 पर मौजूद है जबकि शुद्ध β-चरण x > 0.58 के लिए महसूस किया जाता है; मध्यवर्ती x मान α-β मिश्रण के अनुरूप हैं।[1] पैलेडियम द्वारा हाइड्रोजन अवशोषण प्रतिवर्ती है और इसलिए हाइड्रोजन भंडारण के लिए जांच की गई है।[2] कुछ ठंडे संलयन प्रयोगों में पैलेडियम इलेक्ट्रोड का उपयोग परिकल्पना के तहत किया गया है कि पैलेडियम परमाणुओं के बीच हाइड्रोजन को निचोड़ा जा सकता है ताकि उन्हें कम तापमान पर फ़्यूज़ करने में मदद मिल सके अन्यथा आवश्यक होगा।

इतिहास

पैलेडियम द्वारा हाइड्रोजन गैस के अवशोषण को सबसे पहले थॉमस ग्राहम (रसायनज्ञ) | टी द्वारा नोट किया गया था। 1866 में ग्राहम और इलेक्ट्रोलाइटिक रूप से उत्पादित हाइड्रोजन का अवशोषण, जहां हाइड्रोजन को पैलेडियम कैथोड में अवशोषित किया गया था, पहली बार 1939 में प्रलेखित किया गया था।[2]ग्राहम ने PdH संघटन के साथ मिश्र धातु का उत्पादन किया0.75.[3]


पैलेडियम हाइड्राइड बनाना

धातुओं को जाली में व्यवस्थित किया जाता है, और धात्विक हाइड्राइड बनाने में, हाइड्रोजन परमाणु खुद को जाली में अंतरालीय स्थलों में रखते हैं। पैलेडियम हाइड्राइड का भी यही हाल है। जब पैलेडियम जाली की सतह को H के संपर्क में लाया जाता है2 अणु दो हाइड्रोजन परमाणुओं को विभाजित करता है, प्रत्येक एक अंतरालीय साइट पर अवशोषित होता है। हाइड्रोजन के अंतरालीय रखने से एक गैर-स्टोइकियोमेट्रिक मिश्रण हो सकता है, अर्थात, पैलेडियम और हाइड्रोजन के अनुपात को एक प्राकृतिक संख्या द्वारा प्रदर्शित नहीं किया जा सकता है।

Pd पर जिस अनुपात में H अवशोषित होता है, उसे निम्न द्वारा परिभाषित किया जाता है . जब Pd को H में लाया जाता है2 वातावरण 1 एटीएम के दबाव के साथ, एच की परिणामी एकाग्रता x ~ 0.7 तक पहुंच जाती है। हालांकि, सुपरकंडक्टिविटी प्राप्त करने के लिए एच की एकाग्रता अधिक है। इसलिए, एच की एकाग्रता को x > 0.75 तक बढ़ाया जाना चाहिए।[4]यह तीन अलग-अलग मार्गों से किया जाता है। यह ज्ञात है कि पैलेडियम से हाइड्रोजन आसानी से उतर जाता है; इसलिए, पीडी से एच desorption को रोकने के लिए अतिरिक्त देखभाल की जानी चाहिए।

पहला मार्ग गैस चरण से लोड हो रहा है। एक पीडी नमूना एच के एक उच्च दबाव सेल में रखा गया है2, कमरे के तापमान पर। एच2 एक केशिका के माध्यम से जोड़ा जाता है। परिणामस्वरूप, H को Pd पर लोड किया जाता है। इस बॉन्डिंग को बनाए रखने के लिए प्रेशर सेल को लिक्विड N में ठंडा किया जाएगा2 तापमान (77 के)। परिणामी सघनता [H]/[Pd] = 0.97 पाई गई है।[4]

दूसरा मार्ग इलेक्ट्रोकेमिकल बॉन्डिंग है। यह एक ऐसी विधि है जहां सुपरकंडक्टिविटी के लिए महत्वपूर्ण एकाग्रता को उच्च दबाव वाले वातावरण का उपयोग किए बिना आसानी से पार किया जा सकता है, इलेक्ट्रोकेमिकल चरण में एच और ठोस चरण में एच के बीच संतुलन के रूप में प्रतिक्रिया के माध्यम से। ~ 0.95 की H सांद्रता द्वारा Pd और Pd-Ni मिश्र धातुओं में हाइड्रोजन जोड़ा जाता है।[4]इसके बाद, इसे 0.1n-H के इलेक्ट्रोलिसिस में लोड किया गया है2इसलिए4 50 से 150 mA/cm के वर्तमान घनत्व के साथ3</उप>। अंत में, लोडिंग तापमान को ~ 190 K तक कम करने के बाद, x ~ 1 की H सांद्रता तक पहुँच गया है।[4] तीसरे मार्ग को आयन आरोपण के रूप में जाना जाता है। Pd में H आयनों के आरोपण से पहले, Pd पन्नी को H से पूर्व-चार्ज किया गया था। यह H में किया जाता है2 उच्च तापमान वाली गैस। यह आरोपण समय को कम करता है जो बाद में होता है। प्राप्त की गई सांद्रता लगभग x ~ 0.7 है।[4]बाद में आरोपण होने से पहले एच के नुकसान को रोकने के लिए पन्नी को 77 K के तापमान तक ठंडा किया जाता है। PdH में H का आरोपणx 4K के तापमान पर होता है। H आयन H में प्रवेश करते हैं2+-किरण। इसका परिणाम पीडी पन्नी में एच की उच्च सांद्रता परत में होता है।[4]


रासायनिक संरचना और गुण

पैलेडियम को कभी-कभी रूपक रूप से धातु स्पंज कहा जाता है (अधिक शाब्दिक धातु स्पंज के साथ भ्रमित नहीं होना चाहिए) क्योंकि यह हाइड्रोजन को सोख लेता है जैसे स्पंज पानी को सोख लेता है। कमरे के तापमान और वायुमंडलीय दबाव (मानक परिवेश तापमान और दबाव) पर, पैलेडियम अपने स्वयं के आयतन से 900 गुना तक हाइड्रोजन को अवशोषित कर सकता है।[5] हाइड्रोजन को धातु-हाइड्राइड में अवशोषित किया जा सकता है और फिर हजारों चक्रों के लिए वापस उजाड़ दिया जाता है। शोधकर्ता पैलेडियम भंडारण के उपयोगी जीवन को बढ़ाने के तरीकों की तलाश करते हैं।[6]


आकार प्रभाव

हाइड्रोजन का अवशोषण दो अलग-अलग चरणों का उत्पादन करता है, दोनों में पैलेडियम धातु के परमाणु एक फलक-केंद्रित क्यूबिक (एफसीसी, क्यूबिक क्रिस्टल सिस्टम#रॉक-सॉल्ट स्ट्रक्चर) जाली में होते हैं, जो शुद्ध पैलेडियम धातु के समान संरचना है। पीडीएच तक कम सांद्रता पर0.02 पैलेडियम जालक 388.9 अपराह्न से 389.5 अपराह्न तक थोड़ा विस्तार करता है। इस सघनता के ऊपर दूसरा चरण 402.5 बजे के जाली स्थिरांक के साथ प्रकट होता है। पीडीएच की संरचना तक दोनों चरण सह-अस्तित्व में हैं0.58 जब अल्फा चरण गायब हो जाता है।[1]न्यूट्रॉन विवर्तन अध्ययनों से पता चला है कि हाइड्रोजन परमाणु धातु की जाली में ऑक्टाहेड्रल अंतराल पर अनियमित रूप से कब्जा कर लेते हैं (एक एफसीसी जाली में प्रति धातु परमाणु एक अष्टफलक छेद होता है)। सामान्य दबावों पर अवशोषण की सीमा PdH है0.7, यह दर्शाता है कि लगभग 70% ऑक्टाहेड्रल छेद भरे हुए हैं। जब x = 1 तक पहुँच जाता है, तो अष्टफलकीय इंटरस्टिस पूरी तरह से भर जाते हैं।[7] हाइड्रोजन का अवशोषण उत्क्रमणीय होता है, और धातु की जाली के माध्यम से हाइड्रोजन तेजी से फैलता है। धातु की चालकता कम हो जाती है क्योंकि हाइड्रोजन अवशोषित हो जाती है, लगभग PdH तक0.5 ठोस अर्धचालक बन जाता है।[3]

बल्क हाइड्राइड का यह गठन उत्प्रेरक Pd के आकार पर निर्भर करता है। जब Pd 2.6nm से छोटा हो जाता है, तो हाइड्राइड नहीं बनेंगे। [7] बल्क में घुला हाइड्रोजन सतह पर घुले हाइड्रोजन से भिन्न होता है। जब पैलेडियम के कणों का आकार घटता है तो इन छोटे pd कणों में कम हाइड्रोजन घुलती है। इसलिए अपेक्षाकृत अधिक हाइड्रोजन छोटे कणों की सतह पर अधिशोषित होती है। कणों पर अधिशोषित यह हाइड्रोजन हाइड्राइड नहीं बनाता है। इसलिए, बड़े कणों के पास हाइड्राइड्स के निर्माण के लिए अधिक जगह उपलब्ध होती है।[7]


इलेक्ट्रॉन और फोनन बैंड

पीडीएच (अक्टूबर) की बैंड संरचना की सबसे महत्वपूर्ण संपत्ति यह है कि भरे हुए पीडी राज्यों को हाइड्रोजन की उपस्थिति से कम किया जाता है। इसके अलावा, सबसे कम ऊर्जा स्तर, जो कि PdH की बॉन्डिंग अवस्थाएँ हैं, Pd की तुलना में कम हैं।[8] इसके अतिरिक्त, खाली Pd अवस्थाएँ, जो फर्मी ऊर्जा से नीचे हैं, को भी H की उपस्थिति से कम किया जाता है।[8] पैलेडियम हाइड्रोजन की स्थिति और पैलेडियम की पी अवस्थाओं के बीच परस्पर क्रिया के कारण हाइड्रोजन के साथ रहना पसंद करता है। एक स्वतंत्र एच परमाणु की ऊर्जा पीडी बैंड के प्रमुख पी-राज्यों की ऊर्जा श्रेणी में निहित है।[8] इसलिए, फर्मी-ऊर्जा के तहत ये खाली राज्य और डी-बैंड में छेद भर जाते हैं।[8] इसके अतिरिक्त, हाइड्राइड गठन फर्मी स्तर को डी बैंड से ऊपर उठाता है। डी-बैंड के ऊपर की खाली अवस्थाएँ भी भरी जाती हैं। इसका परिणाम भरे हुए पी-स्टेट्स में होता है और 'एज' को उच्च ऊर्जा स्तर पर स्थानांतरित कर देता है।[9]


अतिचालकता

पीडीएचx संक्रमण तापमान T के साथ एक सुपरकंडक्टर हैc x = 1 के लिए लगभग 9 K। (शुद्ध पैलेडियम सुपरकंडक्टिंग नहीं है)। उच्च तापमान (273 K तक) पर उच्च तापमान (273 K तक) में हाइड्रोजन-समृद्ध (x ~ 1), नॉनस्टोइकियोमेट्रिक पैलेडियम हाइड्राइड में प्रतिरोधकता बनाम तापमान वक्रों में गिरावट देखी गई और सुपरकंडक्टिंग संक्रमण के रूप में व्याख्या की गई।[10][11][12] इन परिणामों पर सवाल उठाया गया है[13][failed verification] और अभी तक इसकी पुष्टि नहीं हुई है।

कई अन्य हाइड्राइड-प्रणालियों की तुलना में पैलेडियम-हाइड्राइड का एक बड़ा लाभ यह है कि पैलेडियम-हाइड्राइड को सुपरकंडक्टिंग बनने के लिए अत्यधिक दबाव डालने की आवश्यकता नहीं होती है।[4] यह माप को आसान बनाता है और विभिन्न प्रकार के मापन के लिए अधिक अवसर देता है (कई सुपरकंडक्टिंग सामग्रियों को 102 जीपीए के क्रम में सुपरकंडक्ट करने में सक्षम होने के लिए अत्यधिक दबाव की आवश्यकता होती है।[4]इसलिए पैलेडियम-हाइड्राइड का उपयोग उस भूमिका का पता लगाने के लिए भी किया जा सकता है जो इन हाइड्राइड-सिस्टम में सुपरकंडक्टर्स होने के कारण हाइड्रोजन निभाता है।

संवेदनशीलता

पैलेडियम हाइड्राइड के चुंबकीय गुणों में से एक संवेदनशीलता है। पीडीएच की संवेदनशीलताx H की सांद्रता बदलते समय काफी हद तक भिन्न होता है।[4]यह पीडीएच के 𝛽-चरण के कारण हैx. पीडीएच का 𝛼-चरण फर्मी सतह की पीडी के समान ही है, इसलिए 𝛼-चरण संवेदनशीलता को प्रभावित नहीं करता है।[4]हालाँकि, PdH का 𝛽-चरणx डी-बैंड भरने वाले एस-इलेक्ट्रॉनों की विशेषता है। इसलिए, एच की बढ़ती एकाग्रता के साथ कमरे के तापमान पर 𝛼-𝛽 मिश्रण की संवेदनशीलता कम हो जाती है।[4]अंत में, जब शुद्ध पीडी के स्पिन उतार-चढ़ाव कम हो जाते हैं, तो सुपरकंडक्टिविटी घटित होगी।[4]


विशिष्ट ताप क्षमता

एक अन्य धात्विक गुण इलेक्ट्रॉनिक ताप गुणांक 𝛾 है। यह गुणांक राज्यों के घनत्व पर निर्भर करता है। शुद्ध Pd के लिए ताप गुणांक 9.5 mJ(mol∙K^2) है।[4]जब H को शुद्ध Pd में जोड़ा जाता है, तो इलेक्ट्रॉनिक ताप गुणांक कम हो जाता है। x = 0.83 से x = 0.88 की सीमा के लिए 𝛾 केवल Pd के मामले की तुलना में छह गुना छोटा देखा गया है।[4]यह क्षेत्र अतिचालक क्षेत्र है। हालाँकि, ज़िम्मरमैन एट अल ने x = 0.96 की सांद्रता के लिए ताप गुणांक 𝛾 को भी मापा।[4]इस सघनता पर अतिचालक संक्रमण का विस्तार देखा गया। इसका एक कारण PdH की मैक्रोस्कोपिक संरचना की एक विषमता द्वारा समझाया जा सकता है।[4]𝛾 इस मूल्य पर x का बड़ा उतार-चढ़ाव है और इसलिए अनिश्चित है।

सुपरकंडक्टिविटी होने के लिए महत्वपूर्ण एकाग्रता x ~ 0.72 होने का अनुमान है।[4]महत्वपूर्ण तापमान या सुपरकंडक्टिंग संक्रमण तापमान 9 K होने का अनुमान है। यह x = 1 के स्टोइकोमेट्रिक एकाग्रता पर प्राप्त किया गया था।

इसके अलावा, दबाव महत्वपूर्ण तापमान को भी प्रभावित करता है। यह दिखाया गया है कि PdHx पर दबाव बढ़ने से Tc कम हो जाता है। इसे फोनन स्पेक्ट्रम के सख्त होने से समझाया जा सकता है, जिसमें इलेक्ट्रॉन-फोनन स्थिरांक 𝜆 में कमी शामिल है।[4]


सतह अवशोषण प्रक्रिया

हाइड्रोजन अणु के पृथक्करण को बढ़ावा देने के लिए क्रिस्टल की सतह पर कम से कम तीन रिक्तियों के समुच्चय की आवश्यकता के स्कैनिंग टनलिंग माइक्रोस्कोपी को स्कैन करके हाइड्रोजन के अवशोषण की प्रक्रिया को दिखाया गया है।[14] इस तरह के व्यवहार का कारण और ट्रिमर्स की विशेष संरचना का विश्लेषण किया गया है।[15]


उपयोग करता है

हाइड्रोजन का अवशोषण प्रतिवर्ती है और अत्यधिक चयनात्मक है। औद्योगिक रूप से, पैलेडियम-आधारित विभाजक विभाजक का उपयोग किया जाता है। अशुद्ध गैस को पतली दीवार वाली सिल्वर-पैलेडियम मिश्र धातु की नलियों से गुजारा जाता है क्योंकि हाइड्रोजन परमाणु और ड्यूटेरियम आसानी से मिश्र धातु झिल्ली के माध्यम से फैल जाते हैं। इससे निकलने वाली गैस शुद्ध और उपयोग के लिए तैयार होती है। पैलेडियम को अपनी ताकत और भंगुरता के प्रतिरोध में सुधार करने के लिए चांदी के साथ मिश्रित किया जाता है। यह सुनिश्चित करने के लिए कि बीटा चरण के गठन से बचा जा सके, जैसा कि पहले नोट किया गया जाली विस्तार झिल्ली के विकृतियों और विभाजन का कारण होगा, तापमान 300 डिग्री सेल्सियस से ऊपर बनाए रखा जाता है।[3] पैलेडियम-हाइड्राइड का एक अन्य उपयोग एच का बढ़ा हुआ सोखना है2-अणु शुद्ध पैलेडियम के संबंध में। 2009 में, एक अध्ययन किया गया जिसने इस तथ्य का परीक्षण किया।[16] 1 बार के दबाव में, पैलेडियम-हाइड्राइड की सतह से चिपके रहने की संभावना बनाम पैलेडियम की सतह पर चिपके हाइड्रोजन अणुओं की संभावना को मापा गया था। पैलेडियम के चिपके रहने की संभावना उन तापमानों पर अधिक पाई गई जहां इस्तेमाल किए गए पैलेडियम और हाइड्रोजन मिश्रण का चरण शुद्ध β-चरण था, जो इस संदर्भ में पैलेडियम-हाइड्राइड से मेल खाता है (1 बार पर इसका मतलब तापमान लगभग 160 डिग्री से अधिक है। सेल्सियस), तापमान के विपरीत जहां β- और α-चरण सह-अस्तित्व में रहते हैं और यहां तक ​​कि कम तापमान जहां शुद्ध α-चरण होता है (यहां α-चरण पैलेडियम में हाइड्रोजन परमाणुओं के ठोस समाधान से मेल खाता है)। इन चिपकी संभावनाओं को जानने से सोखने की दर की गणना करने में मदद मिलती है समीकरण के आधार पर

कहाँ पूर्वोक्त चिपके रहने की संभावना है और पैलेडियम/पैलेडियम-हाइड्राइड की सतह की ओर हाइड्रोजन अणुओं का प्रवाह है।

जब सिस्टम स्थिर स्थिति में होता है, तो हमारे पास अधिशोषण की दर और, इसके विपरीत, विशोषण की दर होनी चाहिए () बराबर हैं। यह देता है

Desorption की दर Boltzmannian वितरण द्वारा दी गई मानी जाती है, अर्थात

(*) कहाँ कुछ अज्ञात स्थिरांक है, विशोषण ऊर्जा है, बोल्ट्जमैन का स्थिरांक है और तापमान है।

संबंध (*) का मान ज्ञात करने के लिए फिट किया जा सकता है . यह पाया गया कि, उनके प्रयोग की अनिश्चितता के भीतर, क्रमशः पैलेडियम और पैलेडियम-हाइड्राइड के मान मोटे तौर पर बराबर थे। इस प्रकार पैलेडियम-हाइड्राइड में पैलेडियम की तुलना में उच्च औसत सोखना दर होती है, जबकि desorption के लिए आवश्यक ऊर्जा समान होती है।

इस तथ्य के लिए स्पष्टीकरण खोजने के लिए घनत्व कार्यात्मक सिद्धांत का प्रदर्शन किया गया। यह पाया गया कि पैलेडियम-हाइड्राइड सतह के साथ हाइड्रोजन का बंधन पैलेडियम सतह के साथ बंधन से कमजोर है और पैलेडियम की तुलना में पैलेडियम-हाइड्राइड के लिए desorption सक्रियण बाधा थोड़ी मात्रा में कम है, हालांकि सोखना बाधाओं में तुलनीय है आकार। इसके अलावा, पैलेडियम की तुलना में पैलेडियम-हाइड्राइड के लिए सोखने की गर्मी कम होती है, जो एच के कम संतुलन सतह कवरेज की ओर जाता है। इसका मतलब है कि पैलेडियम-हाइड्राइड की सतह कम संतृप्त होगी, जिससे चिपके रहने का अधिक अवसर मिलता है, यानी ए उच्च चिपकाने की संभावना।

पैलेडियम का प्रतिवर्ती अवशोषण हाइड्रोजन को संग्रहीत करने का एक साधन है, और उपरोक्त निष्कर्ष बताते हैं कि पैलेडियम के हाइड्रोजन-अवशोषित अवस्था में भी, हाइड्रोजन भंडारण के लिए और अवसर हैं।

यह भी देखें

संदर्भ

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  2. ↑ 2.0 2.1 Grochala, Wojciech; Edwards, Peter P. (March 2004). "हाइड्रोजन के भंडारण और उत्पादन के लिए गैर-अंतरालीय हाइड्राइड्स का थर्मल अपघटन". Chemical Reviews. 104 (3): 1283–1316. doi:10.1021/cr030691s. PMID 15008624.
  3. ↑ 3.0 3.1 3.2 Greenwood, Norman N.; Earnshaw, Alan (1997). Chemistry of the Elements (2nd ed.). Butterworth-Heinemann. pp. 1150–151. ISBN 978-0-08-037941-8.
  4. ↑ 4.00 4.01 4.02 4.03 4.04 4.05 4.06 4.07 4.08 4.09 4.10 4.11 4.12 4.13 4.14 4.15 4.16 4.17 Kawae, Tatsuya; Inagaki, Yuji; Wen, Si; Hirota, Souhei; Itou, Daiki; Kimura, Takashi (15 May 2020). "पैलेडियम हाइड्राइड सिस्टम में सुपरकंडक्टिविटी". Journal of the Physical Society of Japan. 89 (5): 051004. Bibcode:2020JPSJ...89e1004K. doi:10.7566/JPSJ.89.051004.
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  6. ↑ "Extending the Life of Palladium Beds" Archived 2015-10-31 at the Wayback Machine.
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  8. ↑ 8.0 8.1 8.2 8.3 Setayandeh, S. S.; Webb, C. J.; Gray, E. MacA. (1 December 2020). "Electron and phonon band structures of palladium and palladium hydride: A review". Progress in Solid State Chemistry. 60: 100285. doi:10.1016/j.progsolidstchem.2020.100285. S2CID 225592643.
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बाहरी संबंध

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  • Breger, V.; Gileadi, E. (1 February 1971). "Adsorption and absorption of hydrogen in palladium". Electrochimica Acta. 16 (2): 177–190. doi:10.1016/0013-4686(71)80001-4.
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